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2024-04-18 12:23:34

三核Cu高效光催化水氧化

太阳能驱动分解水是构筑人工光合系统用于制备太阳燃料的梦想,天然捕光系统II是人工光能量转换系统的原型,在这个系统中通过氧化H2O生成O2分子,同时提供4个电子用于制备燃料。
目前人们成功发展了一系列水氧化分子催化剂,但是对水氧化催化剂中包含多个电子和质子过程的生成O-O键关键步骤机理还没有很好的理解,因此目前水氧化反应对于人们来说仍是一个巨大挑战。
有鉴于此,清华大学章名田、华中科技大学廖荣臻等报道基于多核铜氧化酶,发展了一种三核Cu簇催化剂,实现了优异的水氧化活性。
本文要点:
(1)
这种水氧化催化剂的发展来自于多核Cu氧化酶,该催化剂能够高效率的进行4电子还原能力,将O2转化为H2O。这种合成体系能够实现20000 s-1的TOF,这个转化效率分别是单核Cu催化剂(F-N2O2Cu, 131.6 s-1)的150倍、是双核Cu催化剂(HappCu2, 1375 s-1)的15倍。
(2)
本文研究结果展示说明,多核金属原子之间的协同配合是调控水氧化反应中生成O-O步骤的有效策略。
参考文献
Qi-Fa Chen, Ze-Yu Cheng, Rong-Zhen Liao*, and Ming-Tian Zhang*, Bioinspired Trinuclear Copper Catalyst for Water Oxidation with a Turnover Frequency up to 20000 s–1, J. Am. Chem. Soc. 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c08078
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c08078

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